Crescimento e caracterização do tório

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 3897 (2023) Citar este artigo

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Desenvolvemos cristais únicos \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) e \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) para investigações sobre o primeiro estado excitado nuclear acessível por laser VUV de \(^{229}\)Th, com o objetivo de construir um relógio nuclear de estado sólido. Para atingir altas concentrações de dopagem, apesar da extrema escassez (e radioatividade) de \(^{229}\)Th, reduzimos o volume do cristal por um fator 100 em comparação com processos de crescimento comerciais ou científicos estabelecidos. Usamos o método de congelamento de gradiente vertical em monocristais de semente de 3,2 mm de diâmetro com uma bolsa perfurada de 2 mm, preenchida com um pó co-precipitado de CaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\) em ordem para crescer cristais únicos. Concentrações de \(4\cdot 10^{19}\) cm\(^{-3}\) foram realizadas com \(^{232}\)Th com boa (> 10%) transmissão VUV. No entanto, a radioatividade intrínseca de \(^{229}\)Th impulsiona a dissociação induzida por rádio durante o crescimento e danos por radiação após a solidificação. Ambos levam a uma degradação da transmissão VUV, atualmente limitando a concentração de \(^{229}\)Th a \(<5\times 10^{17}\) cm\(^{-3}\).

O radioisótopo tório-229 tem uma estrutura nuclear única na qual o primeiro estado excitado tem vida longa e energia excepcionalmente baixa: poucos elétron-volts (eV), em vez da faixa comum de keV – MeV para estados excitados nucleares . Espera-se que o tempo de vida radiativo deste estado isomérico (\(^{229m}\)Th) exceda 1000 s2 para o núcleo nu. Devido à sua baixa energia na faixa de transições de camadas eletrônicas, é esperada uma interação entre o núcleo e seu ambiente químico . Estudar a interação do núcleo com seu entorno químico apresenta uma oportunidade única de pesquisa. O isômero \(^{229}\)Th tem atraído muitas ideias para aplicações8, a maioria delas baseadas em espectroscopia de laser nuclear. Nosso principal interesse é realizar espectroscopia óptica nuclear de monocristais transparentes ultravioleta a vácuo (VUV) contendo \(^{229}\)Th como dopante9.

A energia deste estado de isômero nuclear foi medida indiretamente recentemente por dois métodos independentes10,11 como sendo \(8,15\pm 0,45\) eV (média). Isso corresponde a um comprimento de onda de \(152\pm 8\) nm, que está na faixa VUV e, portanto, é absorvido pelo ar. As medições da energia do isômero basearam-se na conversão interna (IC) e nos caminhos de decaimento da emissão gama do núcleo, respectivamente. IC é um processo comum de decaimento nuclear, onde a energia do núcleo excitado é transferida para um elétron da camada que é ejetado se a energia de decaimento exceder a energia de ligação. O canal de decaimento IC pode ter uma vida útil dramaticamente diferente em comparação com o decaimento radiativo. O tempo de vida IC de \(7(1)\,\upmu\)s foi medido para \(^{229m}\)Th neutro em uma superfície metálica .

Para explorar as muitas perspectivas do sistema \(^{229}\)Th, a conversão interna e outros canais de decaimento não radiativos precisam ser suprimidos. Para abordagens de estado sólido, isso requer que o bandgap do material cristalino dopado com \(^{229}\)Th exceda a energia de excitação do isômero. Hehlen et al. categorizaram quais materiais de bandgap grande seriam adequados, apontando a relevância dos cristais de flúor . A excitação e a fluorescência de cristais contendo \(^{232}\)Th cultivados comercialmente foram exploradas por14 (Th:NaYF, Th:YLF, Th:LiCAF, Na\(_2\)ThF\(_6\), Th: LiSAF) para investigar o fundo induzido pela irradiação VUV e a transparência óptica.

A abordagem em nosso laboratório é usar cristais de CaF\(_2\) com bandgap direto de 11,8 eV. O corte deste material é, no entanto, dominado por um amplo estado de ligação indireta ao exciton em 11,2 eV16, que diminui a transmissão VUV para fótons com energia acima de 9,8 eV ou comprimento de onda abaixo de 126 nm. Esses estados de exciton têm energia mais alta do que a energia do isômero de 8,15 eV e, portanto, a desexcitação não radiativa deve ser evitada.